技術(shù)文12——3D自支撐分子催化劑用于電催化分解水研究
近日，來(lái)自陜西師范大學(xué)的科研工作者利用3D自支撐電極與分子催化劑結(jié)合，并將其用于電催化研究，相關(guān)工作發(fā)表在Angewandte上。
分子催化劑已被證明能夠效地電催化水分解產(chǎn)氫HER，水分解產(chǎn)氧OER和氧氣還原反應(yīng)ORR。研究分子催化劑可以更好地理解反應(yīng)機(jī)理和催化劑構(gòu)效關(guān)系。雖然分子催化劑具有較好的電催化活性，但與固態(tài)催化材料相比，分子催化劑難以在電極上固定、催化活性不高（反應(yīng)電流密度小）、通常使用有毒的有機(jī)溶劑、均相體系不易回收、穩(wěn)定性不足，制約了其在實(shí)際應(yīng)用中的推廣。
將分子催化劑集成到電極材料上具有非常重要的意義。非貴金屬 3D 自支撐納米陣列電極具有諸多優(yōu)勢(shì)：（1）垂直生長(zhǎng)的納米陣列能大大提高材料比表面積、暴露活性位點(diǎn)，利于電解質(zhì)擴(kuò)散和氣體釋放；（2）納米陣列能夠在不同導(dǎo)電基底上原位生長(zhǎng)，避免使用粘結(jié)劑；（3）原位生長(zhǎng)的納米陣列有利于電子傳輸，可提高電極導(dǎo)電性，同時(shí)防止催化劑剝落，提高催化劑穩(wěn)定性；（4）非貴金屬能夠大幅降低催化劑成本，從而促進(jìn)其商業(yè)化應(yīng)用。
論文作者首先利用水熱合成和氫還原法在鈦網(wǎng)上構(gòu)建了Fe3O4納米棒陣列，作為3D自支撐電極，然后利用點(diǎn)擊化學(xué)方法化學(xué)共價(jià)鍵偶聯(lián)分子催化劑，并將其用于電催化分解水研究。結(jié)果表明，分子催化劑在0.1 M磷酸緩沖溶液中顯示出很好的OER（η10 mA/cm2=510 mV）和 ORR（E1/2=0.57 V vs RHE）性能。更重要的是，其OER轉(zhuǎn)化頻率TOF=0.11 s?1（η=510 mV）高于固體材料催化劑兩個(gè)數(shù)量級(jí)，具有更高的原子利用率。
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